近日，浙江大学金一政课题组、王林军课题组与华南理工大学黄飞/应磊团队合作，在高性能蓝、绿光量子点发光二极管（QLED）的开发上取得进展。研究者揭示了无机量子点/有机高分子界面的电荷转移机制，继而通过调控高分子空穴传输材料的分子结构，有效地抑制了器件的载流子泄漏，从而同时创造了蓝、绿光QLED的效率/寿命新纪录，尤其是绿光QLED的性能已经满足显示业界的应用需求。
QLED是一种以胶体量子点材料作为发光中心、可通过溶液工艺制备的电致发光器件，是下一代低成本、低能耗、广色域大屏显示技术的有力竞争者。显示应用需要红、绿、蓝三色器件。目前，红光QLED原型器件的效率、工作寿命等性能指标已满足产业化要求，但蓝、绿光QLED的性能仍低于应用需求。针对该瓶颈问题，研究者应用纳晶科技公司的高性能CdSe基量子点为模型系统，开展了机制研究，发现：有机空穴传输材料能级的能量无序会显著增强量子点/有机空穴传输层界面的电子泄漏，是造成蓝、绿光QLED效率损失的关键通道。具体地，相比于无机晶体量子点，有机无定形聚合物薄膜具有显著的结构无序度与较强的电-声子耦合作用，导致了较多的带尾态分布与较大的能级展宽。此外，单颗量子点的尺寸（约10 nm）远大于有机聚合物单元（约1~2 nm），形成了单给体-多受体的特殊界面。研究者结合QLED的光谱表征与界面电子转移的非绝热动力学模拟，确证上述效应显著增强了界面电子转移，导致器件中的漏电流。
图1 蓝、绿光QLED的界面电荷转移机制
在明晰了上述关键机制的基础上，研究团队设计并合成了系列基于刚性共聚单元的咔唑-芴交替共聚聚合物（PF8Cz，已在东莞伏安光电科技有限公司实现生产和销售），并通过合成方法的调控实现了高分子量。该材料与传统聚合物传输层相比，具有更浅的LUMO能级与更小的能量无序，因而表现出优异的电子阻挡能力。最终，利用此空穴传输材料，研究团队构筑了高性能蓝、绿光QLED原型器件，最高外量子效率分别达21.9%与28.7%，且高效率窗口覆盖了从显示到通用照明的亮度范围。蓝、绿光QLED分别实现了长达4400小时与58万小时的工作寿命（100尼特下亮度衰减95%），均是目前报道过的QLED最高值。
该研究为QLED器件的材料设计提供了关键的新策略，实现了性能满足显示应用需求的绿光QLED原型器件，有望推动量子点印刷显示技术的实用化进程。
图2 高性能绿光、蓝光量子点发光二极管
该成果近日以“Solution-processed green and blue quantum-dot light-emitting diodes with eliminated charge leakage”为题发表于Nature Photonics（论文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-022-00999-9）。浙江大学邓云洲博士、博士生陆遥、博士生朱希童和华南理工大学彭沣博士为本文共同第一作者。浙江大学金一政教授、王林军研究员和华南理工大学黄飞教授、应磊教授为本文共同通讯作者。参与的合作者还有浙江大学狄大卫教授、上海交通大学刘烽教授、浙江工业大学孙土来博士等。该研究获得国家自然科学基金委重大研究计划集成项目、优秀青年科学基金、面上项目和科技部重点研发计划等项目的支持。
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（来源：化学系）
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